En 1930, Vasarely se casó con su compañera de estudios, Claire Spinner (1908-1990), con quien tuvo dos hijos, André y Jean-Pierre. Ese mismo año, se mudaron a París, donde Vasarely trabajó como diseñador gráfico para agencias de publicidad. Después de un periodo de exploración figurativa, se inclinó hacia el arte abstracto constructivo y geométrico, fascinándose con la perspectiva sin puntos de fuga.
Fue en París donde creó su obra más emblemática, «Zebra», considerada la primera obra del op art. Vasarely desarrolló un estilo único de arte abstracto geométrico, empleando diversos materiales pero limitándose a un mínimo de formas y colores.
Entre 1936 y 1948, participó regularmente en el Salón de los Surindependientes y en el Salón de las Nuevas Realidades. A partir de 1948, sus obras se exhibieron habitualmente en la galería Denise René. Durante los años cincuenta, Vasarely incorporó nuevos materiales, como aluminio y cristal, en sus trabajos y comenzó a crear obras que integraban el espacio, como su «Homenaje a Malevich».
La vida y obra de Vasarely no solo definieron el Op Art, sino que también influenciaron profundamente el arte abstracto y geométrico, dejando un legado perdurable en el mundo del arte.